Главной святыней Успенского кафедрального собора является Смоленский образ Пресвятой Богородицы. В соборе пребывают мощи преподобного воина Меркурия Смоленского, святителя Игнатия II Смоленского. В Успенском кафедральном храме хранится и восстановленная недавно шитая шелком плащаница XVI века.